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布拉迪斯拉发先进院在多组元异质结构皮米合金

来源:http://www.btxygg.com 作者:广东快乐10分预测 时间:2019-11-21 22:49

该项成果于2016年12月27日发表在美国化学会纳米杂志上(ACS Nano 2016,10,10618),现代工程与应用科学学院崔铭锦硕士研究生为第一作者,陆海鸣副教授和孟祥康教授为通讯作者。该项研究得到了霍英东教育基金会高等院校青年教师基金、国家自然科学基金和国家973基础研究发展计划青年科学家专题的支持。

研究小组在贵金属纳米颗粒的形貌可控合成方面有较为深入的研究,如一步法制备高指数晶面立方凹面体纳米钯,该纳米粒子含有高密度的台阶原子及扭结原子,进而表现出更加优越的高催化活性和长循环稳定性。相关研究发表于《自然》系刊《科学报告》(Scientific Reports, 2015, 5, doi:10.1038/srep08515)。基于对贵金属纳米材料制备机理及性能的研究,展开针对三金属纳米多重异构体的设计合成,以期大大提高其催化活性及稳定性。众所周知,贵金属纳米材料独特的性质和优异的性能与其形貌组成及内部结构密切相关。具有复杂结构的三组元贵金属纳米材料除具有纳米微粒的特性外,又存在内部结构引起的电子耦合和晶格应变效应,调控三组元贵金属纳米材料的形貌结构,可望实现对其性能的控制,进一步实现纳米材料的多功能化。另外,选择合适的表面活性剂,有效控制晶体的各向异性生长是制备不同形貌和尺寸纳米材料的关键,目前不同表面活性剂的作用机制尚不能完全确定,带电荷的表面稳定剂通常会与金属盐前驱体形成配合物,影响还原动力学。该研究中采用十六烷基三甲基溴化铵,不仅作为稳定剂阻止纳米晶粒团聚,还对特定金属晶面具有较强吸附,以调控晶体的形貌生长。

例如,钢通常通过与铬和镍等元素合金化来增强。在这种情况下,合金化通过形成抵抗位错滑移的结构来强化钢,这一过程使钢更容易弯曲,因为它允许金属原子穿过构成材料的微晶的内部位置。合金化可以产生界面牢固的强相来阻挡位错运动,可以产生具有内应力的固溶使位错滑移更加缓慢,也可以产生两种微观结构。然而,通常通过处理材料以改变微晶之间的区域—晶界,可以在不改变材料的化学组成的情况下创建定制的微结构。由于GBs阻碍了位错运动,因此减小微晶尺寸会使金属和合金硬化。

图1 Ni-Cu和Cu-Au体系尺寸和形貌依赖的合金相图和偏析后的相图;箭头表示Cu-Au体系共同熔点随尺寸的变化。

三组元贵金属异质结构纳米合金(The trimetallic Au/Ag/Pt hetero-nanostructures, AAPHNs)的形貌及元素mapping分布表征: AAPHNs 透射电子电子显微镜明场图像; AAPHNs合成工艺路线模型图; AAPHNs 三元素mapping分布拟合图像; Au元素分布图像; AAPHNs 透射电子电子显微镜暗场图像; Ag元素分布图像; Pt元素分布图像。

5月24日,记者了解到,在中科院金属研究所李秀艳教授和兰州理工大学卢柯教授团队带领下,研究发现,目前许多研究的重点是稳定纳米晶粒,利用其抑制位错成核的能力,提供一种不同于合金中位错滑移阻力的强化机制。金属中的纳米结构可以通过创造低能界面或通过适当的GBs偏析来实现动力学稳定,从而达到热力学稳定。

图2 Cu0.7Au0.3纳米合金结合能Ec随尺寸D的变化曲线;Cu0.75Au0.25纳米合金归一化的有序/无序转变温度To/To随尺寸D的变化曲线。

该研究以贵金属纳米晶的结构设计与制备工艺升级为基点,有望开发不同贵金属合金异质结构及较多活性晶面及位点的合成路线,利用多重异构金属纳米合金的界面限域效应,拓展其在催化、局域等离子表面共振效应(Localized Surface Plasmon Resonance, LSPR)、增强拉曼散射光谱及因其自身的属性和可见-近红外可调的光学特性使其在生物成像、肿瘤光热治疗领域显示其应用价值。

图1 纯化合金元素提高性能

纳米合金由于具有较大的表面体积比,在催化、磁性及光学器件等领域有着重要应用。纳米合金相图是纳米材料设计的重要依据,但目前构建纳米合金相图缺乏有效方法。现代工程与应用科学学院基于纳米热力学,在纳米合金相图构建及其相关效应研究方面取得重要进展。

近日,中国科学院深圳先进技术研究院研究员蔡林涛课题组成员高冠慧指导硕士研究生谢晓滨等,成功合成出一种特殊形貌的多重异质结构贵金属纳米合金,相关结果在线发表在Advanced Materials,题目为《位点选择式合成多重异质结构贵金属纳米合金及其高效电催化性能研究》(Site-Selective Trimetallic Heterogeneous Nanostructures for Enhanced Electrocatalytic Performance)。

材料的性能通常是通过与其他元素的合金化来稳定晶粒间的界面来提高的。通过减少或不添加合金元素来调整稳定的界面,纯材料实现了这一目标,从而提高了资源的可持续性。

(现代工程与应用科学学院 科学技术处)

该项目研究和成果均由深圳先进院独立完成。该课题获得国家自然科学基金、广东省低成本健康创新团队、深圳先进院优秀青年创新基金、深圳市科创委(JCYJ20130401170306832)等项目资助。

最近,一项实验研究表明,晶粒在临界尺寸以下的应变会触发金属中自发的GB弛豫。这个过程伴随着GB能量的大幅降低。早期的一份报告显示,随着纳米尺度的孪晶从石墨烯中释放出来,沿着石墨烯的原子扩散明显受到延迟。在热活化和机械活化条件下,自发的GB弛豫可以显著提高纯金属纳米颗粒的稳定性。这些突破突出了通过纯化提高材料性能的新机遇,其中通过在不同长度尺度上定制稳定的界面来实现具有较少合金化含量或甚至纯元素的传统或新材料的前所未有的性质。与传统合金相比,由于采用了新的强化原理,且界面效应大大增强,使得纯化材料具有更好的性能和性能。

现代工程与应用科学学院以结合能尺寸效应模型为基础,通过建立可适应不同参数的纳米热力学模型,成功构建了二元合金纳米相图并预示了合金成分偏析的尺寸和形貌效应。以Cu-Ni和Au-Cu二元合金体系为例,不同尺寸和形貌的二元纳米合金相图中,随着尺寸的减小和形貌因子的增大,固、液相线下降,两相区逐渐减小,表面偏析减弱。对于Au-Cu体系,共同熔点随着尺寸的减小或形貌因子的增大呈线性变化。此外,该工作还建立了以表面能和原子尺寸为依据的偏析规则:1)当二元体系两元素表面能之差大于10%时,表面能小的元素将会发生表面偏析;2)二元体系两元素表面能之差小于10%时,具有较大原子尺寸的元素会发生表面偏析。更为重要的是,通过该工作构建的合金相图,可用来预测合金结合能和有序-无序转变温度等物理化学性质。这对于纳米合金材料的性能设计具有重要的参考价值。

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纳米尺度金属晶粒细化可以大大提高其强度和硬度。但引入的高密度晶界为晶粒粗化提供了强大的驱动力同时也影响材料的性能。纳米级金属颗粒融化温度随颗粒直径的减小而显著下降。对于金属中的纳米尺寸晶粒,晶粒粗化开始的不稳定温度显着降低。固有的热不稳定性是纳米成形材料的“致命弱点”,阻碍了高温下的技术应用和纳米颗粒金属的加工复杂化,以进一步改善结构和提高性能。通常采用合金化,降低纳米晶的晶界能。合金化虽然在一定程度上有所增益,但是仍然难以避免金属力学性能的降低。通过溶质偏析降低GB能量可能会降低粗化的热力学驱动力,从而也会稳定纳米晶粒。但是可能影响并恶化纳米成形材料的机械,物理或化学性质。在没有合金化的情况下,稳定纯金属中的纳米颗粒结构在技术上是具有挑战性的。

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三组元贵金属异质结构纳米合金(The trimetallic Au/Ag/Pt hetero-nanostructures, AAPHNs)是Pt在多重晶型Ag/Au核壳纳米八面体的顶端晶界上竞争性生长,以形成多个催化活性位点。该纳米晶型结构各异、晶相多样,通过精确设计在晶体生长阶段实现活性中心的表面富集,提高催化性能与长效性。纳米材料中既含有大量高活性的Pt台阶原子和边角原子以及高活性的晶面,又具备可调节的Au、Ag核壳八面体与其顶端Pt的电子耦合效应,形貌结构上的特殊性及不同组分间物理效应的共同影响,使得该材料在催化甲醇氧化反应中表现出良好的催化活性。

通过调整稳定界面的数量、结构和分布,可以极大地扩展材料的性能变化窗口。在固定了材料的化学成分或几何形状,调整材料的性能可以允许修改材料的局部性能或产生按需特性的组件。当结构长度尺度向结晶度极限减小时,界面效应被放大。相关成果以题为“Improving sustainability with simpler alloys”发表在了Science上。

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原文链接

在青铜时代早期,用锡和铅合金化使铜硬化,这是最早记录的通过调整成分来提高材料性能的例子之一。如今,从喷气发动机到计算机芯片的许多高性能应用都使用合金,合金可能包含元素周期表中的几乎所有元素。然而,增加合金材料中成分的种类使其生产和回收更加困难,并面临着稀有或稀有来源元素资源枯竭的危险。合金化策略的可持续性是许多材料系统普遍存在的问题之一。大量的工作集中在减少合金化,特别是替代材料中有毒和稀有元素。合金化通过改变主元素的微观结构来改变材料的性能。

通过对工程材料中的组合应变移位,调整GBs的空间分布可以提高材料的力学性能和摩擦学性能。这些非合金化方法在高级材料中的广泛应用受到可调性能的类型和范围的限制。当晶粒尺寸下降到亚微米尺度以下时,金属的晶粒细化强化就会停止,软化就会发生。

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